博鱼体育app下载（中国）有限公司杨洪新教授和诺贝尔奖获得者Albert Fert教授等应邀为Tôru Moriya教授90诞辰撰写关于Dzyaloshinskii-Moriya相互作用 (DMI) 的综述文章。该综述内容涵盖DMI的早期唯象理论、DMI的第一性原理计算、DMI形成的手性磁畴壁和磁斯格明子等拓扑磁结构、以及对DMI的展望。该综述以“From Early Theories of Dzyaloshinskii–Moriya Interactions in Metallic Systems to Today’s Novel Roads”为题，于2023年4月发表在日本物理学会《Journal of the Physical Society of Japan》上 [J. Phys. Soc. Japan 92, 081001 (2023)]。
DMI，又称反对称交换耦合，最早为Igor Dzyaloshinskii所提出，用于解释Fe2O3等反铁磁体中的弱净磁矩 [Sov. Phys. JETP 5, 1259 (1957), J. Phys. Chem. Solids 4, 241 (1958)]。Tôru Moriya从Anderson的超交换理论[P. W. Anderson, Phys. Rev. 115, 2 (1959)]出发，完善了关于DMI的理论 [T. Moriya, Phys. Rev. Lett. 4, 228 (1960), T. Moriya, Phys. Rev. 120, 91 (1960)]，提出了DMI矢量的简明判据——Moriya定则。
D. A. Smith [J. Magn. Magn. Mater. 1, 214 (1976)] 预测，对于铁磁金属，非磁性杂质对传导电子的自旋轨道散射可能会产生由 Ruderman-Kittel-Kasuya-Yoshida (RKKY) [Phys. Rev. 96, 99 (1954)] 机制引起的额外 DMI 项。Albert Fert教授和Peter M. Lévy教授 [Phys. Rev. Lett. 44, 1538 (1980), Mater. Sci. Forum 59–60, 439 (1990)] 发展了这一理论，并推导了两个磁性原子上电子交换散射产生的 DMI和 SOC 在具有强 SOC 的非磁性原子上的散射。Fert和Lévy的这一理论被成功应用于解释铁磁-重金属界面的DMI，即Fert-Lévy型DMI。
利用密度泛函理论计算DMI能高效的预测合适的材料体系，且能深刻的理解DMI的物理图像。关于DMI计算细节，请参考杨洪新教授为Nat. Rev. Phys.撰写的第一性原理研究DMI的综述[Nat. Rev. Phys. (2023)] 。一般地，非共线磁结构可能源于DMI，也可能源于磁阻挫，即更远近邻的反铁磁海森堡交换和最近邻海森堡交换作用的竞争。要从理论上计算DMI参量，需要同时考虑非共线磁结构和自旋轨道耦合（SOC）效应。描述非共线磁结构，可以利用自旋螺旋能谱来表示。计算自旋螺旋能谱可以利用L. Sandratskii 提出的广义布洛赫定理 [Phys. Status Solidi B 136, 167 (1986), J. Phys. Condens. Matter. 3, 8565 (1991)]。
图1 (a) Dzyaloshinskki 提出的Fe2O3 晶体三种磁态, (b) Moriya 定则, (c) DMI 手性(左图); Fert和Lévy 提出的铁磁/非磁金属界面DMI模型示意图 (右图)。
广义布洛赫定理可以适用于密度泛函理论、紧束缚态理论以及多重散射格林函数的Korringa–Kohn–Rostoker (KKR) 理论。但是，由于自旋轨道耦合的算符和广义平移算符不对易，广义布洛赫定理中无法通过自洽计算的方式引入SOC效应。德国的Jülich 组提出了把SOC效应视作一阶微扰引入广义布洛赫定理计算DMI参量的方法 [Physica B Condens. Matter. 404, 2678 (2009)]。该方法计算考虑SOC微扰之后，利用相反手性的自旋螺旋的能量差来拟合DMI参量[Phys. Rev. B 96, 094408 (2017), Phys. Rev. B 98, 060413 (2018)]。这一方法即广义布洛赫定理的一阶微扰理论。在该理论基础上，L. Sandratskii 提出，将自旋轨道耦合算符固定在自旋螺旋转轴方向之后，单分量的自旋轨道耦合算符和广义平移算符对易，因此可以通过自洽计算的方式处理广义布洛赫定理的一阶微扰理论。这一方法即qSO方法。杨洪新教授带领梁敬华博士等首次在VASP程序中实现了qSO方法计算DMI [Phys. Rev. B 102,220409 (2020), Phys. Rev. B 106, 024419 (2022), Phys. Rev. B, 107, 054408 (2023)]。
图2 (a) 四种自旋螺旋和 (b) 具有相反手性的自旋螺旋的示意图; (c) 铁磁 (d) 反铁磁体系通过广义布洛赫定理的一阶微扰理论计算DMI参量。
与倒空间对应，杨洪新和Mairbek Chshiev, Andre Thiaville以及Albert Fert教授等提出了DMI也可以通过密度泛函理论计算实空间的自旋螺旋构型来实现，基于这一思想，杨洪新等首创实空间自旋螺旋态短自旋波超原胞计算DMI方法 [Phys. Rev. Lett. 115, 267210 (2015), Nat. Mater. 17, 605 (2018), Nano Lett. 21, 7138 (2021), Nat. Rev. Phys. (2023)]。该方法具有普适性，现已发展成国际上最被广泛使用的两套方法之一[见Phy. Rev. B 103, 094410（2021）的abstract及introduction部分的总结]。该方法被成功的应用在研究铁磁/重金属界面的Fert-Lévy型DMI[Phys. Rev. Lett. 115, 267210 (2015); Nat. Commun. 12, 3113(2021); Adv. Mater. 33, 2006924 (2021)]，铁磁金属和石墨烯、六方氮化硼界面的Rashba型DMI [Nat. Mater. 17, 605 (2018), Nano Lett. 21, 7138 (2021)]，二维磁性材料[Phys. Rev. B 101, 184401(2020); 102, 094425(2020); 106, 024419(2022); 107, 054408 (2022)]，曲率体系[Phys. Rev. B 106, 054426(20222)，多铁材料等[Phy. Rev. B(R) 102, 220409 (2020); Phys. Rev. B 105, 174404(2022); Nat. Rev. Phys. (2023)]。
图3 (a) 布洛赫型和奈尔型磁畴壁示意图, (b) 奈尔型手性磁畴壁的实验观测, (c) 自旋转移矩和自旋轨道矩效应示意图, (d) 实空间手性磁构型能量差法求解Co/Pt等界面DMI参量。
在磁性块体等尺寸较大的结构，磁畴壁的出现主要源自静磁能。较厚的铁磁膜中通常出现布洛赫型磁畴壁。在铁磁复合薄膜中，由于静磁能的降低以及界面反演对称性破缺导致的垂直磁各向异性和界面DMI的增强，可能出现奈尔型磁畴壁。为了有别于面内各向异性薄膜中出现的奈尔型磁畴壁，界面DMI导致的磁畴壁被称为奈尔型手性磁畴壁。在磁畴壁为存储单元，以电流驱动磁畴壁为基础的自旋电子学器件中，奈尔型手性磁畴壁比布洛赫型磁畴壁更有优势 [Nat. Mater. 12, 611 (2013), Nat. Nanotechnol. 8, 527 (2013)]。布洛赫型磁畴壁和奈尔型磁畴壁均可由自旋转移矩 (Spin transfer torque, STT) 效应驱动，而只有奈尔型手性磁畴壁可以通过自旋轨道矩 (Spin orbit torque, SOT) 效应驱动。SOT效应比STT效应具有更低的能耗和临界电流密度 [Nat. Nanotechnol. 10, 221 (2015), J. Phys. Condens. Matter. 29, 303001 (2017)]，在磁随机存储器 (MRAM) 的小型化、低功耗化发展中更具潜力。
图4 (a) B20相磁体中的磁斯格明子, (b) Fe/Ir 薄膜中的斯格明子晶格, (c) 布洛赫型、奈尔型斯格明子和反斯格明子示意图, (d)-(g) 铁磁薄膜体系的磁斯格明子，(h) 斯格明子霍尔效应，(i) 人工反铁磁结构中的斯格明子示意图。
DMI是形成和稳定磁斯格明子的主要原因之一。斯格明子是具有拓扑保护的类涡旋结构，最早由T. H. R Skyrme 在粒子物理领域中提出 [Proc. R. Soc. A 260, 127 (1961)]。 Belavin 和Polyakov 从热力学角度证明二维体系中可以存在磁斯格明子[JETP Lett. 22, 245 (1975)]。A.N. Bogdanov 等人 [Sov. Phys. JETP 68, 101 (1989), J. Magn. Magn. Mater. 138, 255 (1994), Nature 442, 797 (2006)]从理论上论证了磁斯格明子可以被DMI诱导形成。实验上最早发现的磁斯格明子是B20相磁体中的布洛赫型磁斯格明子 [Science 323, 915 (2009), Phys. Rev. Lett. 102, 186602 (2009), Nature 465, 901 (2010)]。在Fe/Ir 单层膜体系，Stefan Henize等人发现了由DM相互作用、磁阻挫和四自旋相互作用稳定的斯格明子晶格 [Nat. Phys. 7, 713 (2011)]。在对称性破缺的磁性块体材料中，由于不同晶体结构导致DMI 螺旋度的差异，体系可以形成布洛赫型、奈尔型和反斯格明子等。从应用的角度，更为广泛被研究的是铁磁复合多层膜体系 [Appl. Phys. Lett. 106, 242404 (2015), Nat. Nanotechnol. 11, 449 (2016), Nat. Nanotechnol. 11, 444 (2016)]。
图5 (a) 磁畴壁赛道存储器, (b) 磁斯格明子赛道存储器。
从器件的角度，DMI是自旋轨道电子学的重要相互作用之一，界面DMI 对于手性奈尔型磁畴壁的形成起着关键作用，手性奈尔型磁畴壁器在赛道型存储器和基于自旋轨道矩的随机磁存储器(SOT-MRAM)中发挥着重要作用[Science 320, 190 (2008)，Nat. Nanotechnol. 10, 195 (2015), Phys. Rev. B 88, 184422 (2013)]。Fert等人提出的基于磁斯格明子的赛道存储器[Nat. Nanotechnol. 8, 152 (2013)] 能进一步提高赛道存储器的存储密度。除电流驱动外，磁斯格明子还可以通过电场、温度梯度、自旋波等驱动，基于磁斯格明子的多值逻辑存算一体和类脑计算等器件的概念也有报导。
图6 (a)-(b) 实验观测的Fe3GeTe2 复合结构中的磁斯格明子, (c) Janus 磁体中的斯格明子 (d) P4̅m2 晶体群结构中的磁斯格明子，(e) 层间DMI，(f) 多铁二维结构中的斯格明子态调控。
近年的研究发现，在铁磁多层膜中除了界面型DMI，在中间层(重金属或氧化物)两侧的铁磁层之间，也可能存在层间DMI [Phys. Rev. Lett. 122, 257202 (2019)，Cell. Rep. Phys. Sci. 4, 101334 (2023)]。在新兴的二维磁体领域，可以通过构建不对称的Janus结构 [Phys. Rev. B 107, 054408 (2023), Phys. Rev. B 101, 184401 (2020)]、原子吸附 [Phys. Rev. B 103, 104410 (2021)]、构建异质结 [Nat. Commun. 11, 3860 (2020)]等方法打破体系反演对称性，从而引入DMI，并实现磁斯格明子。本征具备反演对称性破缺的二维磁体 [Nano Lett. 22, 2334 (2022), Phys. Rev. B 102,220409 (2020), Phys. Rev. B 106, 024419 (2022)] 也可能具有较大DMI并稳定斯格明子、双半子、反斯格明子和反铁磁反斯格明子等新奇的拓扑磁结构。 由于无支撑的二维材料天然可能存在褶皱，因此这种弯曲的二维磁体同样具有DMI [Phys. Rev. B 106, 054426 (2022)]。另外，Moiré 晶格的二维磁体同样存在反演对称性破缺，从而也可能具有DMI [Nano Lett. 21, 6633 (2021)]。
该论文第一作者为诺贝尔奖得主Albert Fert 教授，通讯作者为博鱼体育app下载（中国）有限公司杨洪新教授，格勒诺布尔阿尔卑斯大学Mairbek Chshiev教授和巴黎萨克雷大学的André Thiaville 教授参与该论文的修改。该项研究得到了国家重点研发计划(MOST)，国家自然科学基金和欧洲地平线计划研究与创新基金的支持。
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s42254-022-00529-0
https://journals.jps.jp/doi/10.7566/JPSJ.92.081001